После наблюдения атмосферных явлений короны и глории в обсерватории на горе Бен-Невис летом 1894, г. Вильсон приступил к попыткам воспроизвести эти эффекты в лаборатории. Во время опытов с влажным, обеспыленным воздухом он обнаружил, что в этом воздухе очень часто образуются капельки. После нескольких месяцев экспериментов он предположил, что конденсация происходит на постоянно образующихся центрах, скорее всего ионах, которые ответственны за остаточную проводимость воздуха. Верность этих предположений укрепилась после того, как он подверг в 1896 г. ранний вариант своей камеры облучению недавно открытыми рентгеновскими лучами. При этом резко возрастало образование капелек в камере (почти дождеобразно). В последующие года Вильсон посвятил себя пристальным исследованиям роли ионов в образовании капель. После 1900 г. Вильсон начал заниматься активной преподавательской деятельностью, что ограничило интенсивность его исследований. Поэтому только в 1911 г. ему удалось усовершенствовать свою камеру и зарегистрировать фотографически следы отдельных альфа-частиц, бета-частиц и электронов. В последующие годы он совершенствовал эту технику и опубликовал в 1923 г. свои знаменитые статьи о траекториях электронов. Его достижения использовались во всём мире и с большим успехом, среди прочего Патриком Блэкеттом и Петром Капицей в Кембридже, Ирэн Жолио-Кюри и Пьером Оже в Париже и Вальтером Боте и Лизой Мейтнер в Берлине. За разработку названной в его честь камеры Вильсона, которая дала «метод визуального обнаружения траекторий электрически заряженных частиц с конденсации пара», Вильсон был удостоен в 1927 г. (совместно с Артуром Комптоном) Нобелевской премии по физике.